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【研发历程】率先让蓝色LED发光的赤崎和天野

2015-11-27 14:19
Hsiao Chen
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    在1993年日亚化学工业推出蓝色LED以前,很多技术人员都为获得氮化镓(GaN)类半导体晶体付出了巨大的努力。其中,在GaN类蓝色LED的开发历史中可以说留下了不可磨灭足迹的,是日本名城大学教授赤崎勇和天野浩(名古屋大学教授)的研究小组。

  大约10年前,围绕“中村诉讼”一案,笔者曾为验证蓝色LED的开发过程而对天野进行过采访,本文就以当时的采访内容为基础,重新介绍一下赤崎和天野取得的成绩。

  1993年日亚化学工业推出蓝色LED之后,有一段时期公众普遍认为蓝色LED就是日亚化学开发出来的。对此,天野教授说,“蓝色LED的产品化是众多先行者为了合成出氮化镓(GaN)类半导体晶体而开发的技术和坚持的结果”。

  赤崎和天野的研究小组,就在GaN类蓝色LED的开发中做出了重要贡献。赤崎在2001年获得了“应用物理学会成就奖”,获奖理由中有这样一段话:“在GaN类氮化物半导体材料和元器件的研发中,赤崎及其研究小组的研究是所有研究的出发点。通过开发低温缓冲层技术,1986年成功地获得了品质明显提高的晶体,并在1989年实现了此前不可能的p型传导和n型传导性控制,同年还实现了pn结蓝色发光二极管。”

  蓝色LED技术确立于1985年,对外公开发表在1986年。

  在介绍蓝色LED发明时,提到的全是GaN类蓝色LED,因为GaN类蓝色LED被认为是现在实用化的蓝色LED的原型。其实,要说发蓝光的LED这个概念,碳化硅(SiC)类蓝色LED早在GaN类蓝色LED之前就诞生了。不过,SiC类蓝色LED输出的光较弱,对很多研究人员在蓝色LED之后瞄准的蓝色半导体激光器的开发也没有起作用,所以,现在如果没有特别说明,蓝色LED就是指GaN类蓝色LED。

  赤崎和天野的研究小组之所以能获得这么高的评价,是因为他们一直坚持研究很多研究人员已经放弃的GaN材料,付出的努力最终成就了蓝色LED。

  赤崎选择的是GaN这条艰难之路

  要想让蓝色LED和蓝色半导体激光器等蓝色发光器件发光,至少需要带隙在2.6eV(电子伏)以上的大型半导体材料。发光波长与带隙能量之间的公式为

  发光波长(nm)=1.24/带隙能量(eV)×100

  蓝色发光波长为455~485nm,按照公式倒推,需要的带隙能量为2.55~2.72eV。因此,要想实现蓝色发光器件,至少需要2.6eV以上的带隙能量。这种带隙能量较大的半导体被称为宽禁带半导体,根据上面的公式可知,只有宽禁带半导体才能发出高能量蓝色区域的短波长的光。

  在1960年代后半期至1980年代前半期,这种蓝色发光器件的候补材料有SiC、硒化锌(ZnSe)和GaN三种。但这三种材料受到的期待并不相同。根据晶体生长的难易程度,大多数研究人员都把目光投向了SiC和ZnSe这两种材料。

  而赤崎却选择了GaN。关于这个选择,他2002年获得武田奖时发表的演讲中做了解释。

  “从大约1970年开始到80年代,致力于蓝色发光器件研究的人员大多都以这三种材料(GaN、ZnSe、SiC)为研究对象。其中只有SiC在当时就实现了pn结。因此相当多的研究人员都在努力研究SiC材料。其余的人则选择了ZnSe或者GaN。二者的共同点是都还没形成p型半导体。不过,SiC的能带结构为间接跃迁型,因此无望实现强发光,更无法制成半导体激光器。而ZnSe和GaN虽然都是直接跃迁型,但尚未实现pn结。

  “因此,除了选择SiC的研究人员以外,大部分人都选择了ZnSe。这是因为,虽然ZnSe和GaN都很难形成晶体,但相对来说ZnSe比GaN要容易一些。

  “另外,ZnSe还具有柔软易加工的特点。而GaN极难制作晶体,而且能隙比ZnSe大,因此p型化被认为是难上加难。

  “我也知道GaN的pn结和蓝色发光器件非常难实现。但既然横竖都要做,就决定挑战一下比较难的GaN。”

  赤崎开始对蓝色LED和蓝色半导体激光器的开发持有强烈意愿是在1966年前后。当时就职于松下电器东京研究所(后更名为松下技研)的赤崎主要从事氮化铝(AlN)和砷化镓(GaAs)的晶体生长及特性研究,以及采用磷砷化镓(GaAsP)的红色LED和采用磷化镓(GaP)的绿色LED的开发。其中,红色LED方面,赤崎1969年成功开发出了外部量子效率全球最高、达到2%的器件。

  不过,选择GaN开发蓝色发光器件的不仅仅是赤崎。世界上还有人在他之前就着手GaN类蓝色LED的开发了。在赤崎开发亮度更高的红色LED的1969年,美国RCA研究所的Muruska等人利用HVPE(氢化物气相外延)法在蓝宝石衬底上成功制作出了GaN单晶体。1971年美国RCA研究所的Pankove等人制作了采用GaN的MIS(金属-绝缘体-半导体)型蓝色LED,这就是全球最先诞生的蓝色LED。不过,由于未实现p型半导体,因此外部量子效率只有0.1%。

  在MIS型蓝色LED首次发光2年后的1973年,赤崎正式开始GaN类蓝色发光器件的开发。他的目标是实现p型半导体,实现亮度更高的蓝色LED和蓝色半导体激光器。当时,赤崎决定把无人涉足的“通过GaN类氮化物的p-n结实现蓝色发光器件”这个挑战当成毕生的事业。

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